Voltaire compose questa opera sull’onda dell’impressione suscitata in lui all’apprendere del caso Calas, di cui aveva avuto notizia nel 1762, pochi mesi dopo l’avvenuta esecuzione a Tolosa del protestante ugonotto Jean Calas. Il Trattato sulla tolleranza è pertanto dettato dall’emergenza giuridica di un processo difficile e complicato, fondato sull’accusa a Calas di avere compiuto un delitto rituale. 
Tuttavia, il Trattato di Voltaire non rimane circoscritto alla contingenza storica, non è solamente un’opera diretta alla cattolica corte francese (anche se divenne fondamentale per ottenere la revisione del processo e la cancellazione della condanna di Calas) e all’opinione pubblica francese, ma è anche una riflessione generale sulla tolleranza, che eleva la tolleranza dalla dimensione cristianocentrica, che ancora ha nelle opere di Bayle e di Locke, a una dimensione universale: la tolleranza riguarda tutti gli uomini.
Voltaire inizia la propria trattazione con la ricostruzione della vicenda, dal momento del ritrovamento a Tolosa la sera del 13 ottobre 1761 del corpo di Marc-Antoine Calas, impiccato a un trave del negozio del padre, e continua narrando di come si sparga immediatamente tra la folla accorsa il sospetto che quello che sembra un suicidio, sia un omicidio rituale, commesso per impedire al giovane di convertirsi al cattolicesimo. Il sospetto popolare si trasforma ben presto in accusa, determinando l’arresto per ordine dei giudici di Tolosa di Jean Calas e della moglie, del figlio Pierre, dell’amico Gaubert Lavaisse, che era con i Calas al momento del fatto, e della domestica. Il processo che seguì si concluse con la condanna alla ruota e alla pena capitale di Jean Calas, la condanna all’esilio di Pierre Calas e la liberazione degli altri imputati.
A partire dalla palese contraddizione presente nella sentenza del processo (Jean Calas non avrebbe potuto uccidere da solo il figlio data l’età e, in più, l’esilio di Pierre Calas era privo di una qualsiasi logica, poiché se era colpevole, andava condannato come il padre, se era innocente, scagionato), Voltaire passa a considerare prima le conseguenze del supplizio di Jean Calas, poi le idee della Riforma così da svolgere una considerazione generale sulla tolleranza, che riguarda in particolare le sue origini giuridiche e storiche. Sulla base dell’analisi svolta, Voltaire constata l’assenza di intolleranza presso i popoli pagani il che lo porta ad affermare che l’intolleranza e la superstizione sono prodotti del cristianesimo e, in particolare, dell’istituzione ecclesiastica cattolica, e ad essa oppone da un lato l’insegnamento evangelico di Gesù Cristo, dall’altro la tolleranza praticata dal popolo ebraico. Negli ultimi capitoli, l’analisi voltairiana si spinge poi oltre Europa per dimostrare che anche i popoli orientali praticano la tolleranza. Il Trattato si conclude con la teorizzazione di un concetto di tolleranza universale e con una preghiera a Dio, che per Voltaire è l’Essere supremo del deismo, perché liberi la debole mente umana dall’errore dell’intolleranza.
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